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臭氧(O3)如何利用光催化分解
發布時間：2023-02-09 瀏覽量：2840
由于臭氧具備強氧化性能，廣泛應用于醫療衛生、食品保鮮和水質處理等行業，但在使用臭氧過程中易出現殘留現象。同時在日常生活中，打印機工作場所機艙及高壓放電區域，伴隨高壓放電而產生臭氧，對人體健康造成危害(心血管疾病、哮喘癥狀 )，同時也污染環境，因而研究催化分解臭氧性能優異、環境友好的催化劑具有重要意義。
催化分解臭氧催化材料可分為活性炭、貴金屬和過渡金屬氧化物等。活性炭催化劑被認為是從環境和健康角度最友好分解O3的催化劑之一，在基礎和實際應用中受到廣泛的關注。比如，研究者對活性炭上O3分解進行了細致的研究。他們考察了 20種具有不同空隙結構和化學表面特性的顆粒活性炭，對于空氣中臭氧的去除活性，并在膨脹床反應器 (expanded bed reactors，EBR)和填充床反應器(packed bed reactor，PBR) 中對該反應進行了動力學研究。結果證實活性炭上O3分解屬于催化行為，在實驗條件下O3在 50℃下熱力學穩定，高于該溫度時O3會部分自發分解;O3在顆粒活性炭上的化學吸附與其比表面積、較大孔徑與孔容、表面氧物種濃度和煙塵濃度有關;分解速率主要由比表面積、表面堿性氧物種濃度和金屬濃度決定。此外，顆粒活性炭分解活性隨著O3暴露時間延長而下降，催化劑表面酸性氧物種濃度的生成和吸附是失活的主要原因，另外水分子也能占據顆粒活性炭的活性位點，從而導致催化活性的下降。
還有研究證實在氮氧化物存在下，催化劑表面 C 官能團會被功能化生成新的活性位點，從而促進催化活性的提高。活性炭作為O3消除的主要材料廣泛應用于建筑物和過濾器。例如活性炭過濾器可以有效地控制室內O3的排放，尤其是城市高濃度臭氧環境和夏日空調使用季節中臭氧的消除。活性炭不僅可用于室內O3消除，常常還可去除室內揮發性有機化合物。因此，考察揮發性有機化合物對活性炭去除O3效率的影響極為重要。研究者評價了活性炭過濾器在揮發性有機化合物暴露過后對O3的去除效率。暴露 80 h后，對O3去除效率為揮發性有機化合物暴露前的 75% ~ 95%。活性炭過濾器上O3的通過和消除能力并未受 VOCs 暴露速率的明顯影響。VOCs 的吸附導致了03化學吸附速率的下降，一定程度上降低了O3的去除能力。
過渡金屬氧化物催化劑應用廣泛，對O3分解具有良好活性。其中，氧化錳催化劑因環境友好廣泛應用于O3分解。例如研究者考察不同晶相MnO2對O3分解性能的影響，發現MnO2的催化活性強烈依賴于氧空位的密度。機理分析認為過氧化物物種的分解是O3分解限速步驟。向MnO2中引入 Fe 能增大催化劑的比表面積，大大提高氧空位含量，因而促進活性的大幅提高。干燥條件下，24 h 后 Fe-MnOx催化劑上O3轉化率保持在 97%，而MnO2上為85%;在60%相對濕度下，6h反應后Fe-MnOx催化劑上O3轉化率是 73%，而1h后MnO2催化劑上轉化率即降至 50%。向鉀錳礦型氧化物中引入過渡金屬(Ce、Co和Fe)同樣可以提高催化劑的催化活性。
摻雜不同過渡金屬顯示出對O3分解不同的效率，其中 Ce 摻雜的催化劑表現出最高的催化活性，在 90%相對濕度和 600000 h-1空速下去除率為90%。催化劑上Mn3+ 含量以及表面缺陷是影響臭氧分解活性的主要原因。此外，將錳氧化物擔載于多孔載體同樣對O3分解表現出良好的活性，研究發現多孔結構、Mn氧化物含量和分散度是影響催化劑活性的關鍵因素。其它氧化物，如α-A1203、TiO2和α-Fe2O3等也對O3表現出良好的光催化消除能力。溶膠凝膠法制備的介孔水鐵礦催化劑對O3分解具有較高的活性，在 600 μL/LO3和1500000 mL/(g·h)下去除率達 95%。
豐富的表面不飽和鐵位點和孤立的 FeOx物種以及多孔結構是其具有優異活性的主要原因。此外，貴金屬催化劑對O3分解也表現出良好的活性。例如，Pd 的擔載能大大提高活性炭纖維對機艙環境中臭氧消除的性能。該催化劑對臭氧的去除率高達 98%，并且具有良好的穩定性。填充有催化劑 Pd/ACF 的蜂窩式反應器，對飛機機艙中的臭氧有很高的去除效率。研究者采用等體積浸漬法制備了活性炭負載金催化劑，評價了該催化劑分解臭氧的催化活性，發現稀硝酸浸泡和還原處理催化劑能有效提高活性炭載金催化劑分解臭氧的性能。
在空速 60000 h-1、相對濕度60% 和臭氧濃度 45μL/L條件下，催化劑對臭氧去除率達 100%。擔載金后，催化劑的比表面積、總孔容、微孔和中孔進一步增大是其活性提高的關鍵。采用離子交換和浸漬法合成銀改性沸石(斜發沸石)和 Ag/SiO2催化劑，并用于臭氧的分解，發現 Ag/SiO2表現出非常高的催化活性，初始凈化率為 95%，同時具有良好的催化穩定性。
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