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光解水中的有機物如何降解
發布時間：2023-02-09 瀏覽量：2084
隨著工業化的進程，人們生活水平顯著提高，同時也帶來了很多環境問題。工業生產過程中產生越來越多的廢水，嚴重危害人類身體健康。對于許多工業生產過程中產生的有毒污染物，如有機廢物、有機染料和重金屬離子等，生物法往往難以直接有效消除。這些污染物具有化學穩定性使得它們對生態環境的危害極大。因此，新型高效控制水體污染技術的開發意義重大。經過長時間的積累和發展，光催化法已被證明是一種有廣闊應用前景的降解有機污染物的高效技術。而該技術的核心是高效光催化劑的開發。多孔材料，由于具有大的比表面積、發達的空隙結構有利于光的吸收、電荷分離和反應物的擴散，因而對水體中污染物的光催化降解表現出優異的催化性能。
水體中有機污染物種類繁多，一部分具有高化學穩定性，不能很好地利用生物法降解消除。光催化降解是消除水體有機污染物的有效技術。用于消除有機污染物的光催化劑很多，有傳統的光敏催化劑(TiO2、ZnO、BiVO4等)和新型化合物催化劑(金屬有機骨架材料、氮化碳等)。這些具有多孔結構的催化劑對有機污染物降解具有優異的性能。
作為傳統光敏材料，TiO2基催化劑廣泛應用于水體有機污染物的光催化降解。研究發現將TiO2制備成多孔結構(大孔/介孔結構)，較大表面積提供了更多的活性位點，復合孔結構有利于反應物傳質和光生電子-空穴對的分離，在紫外光照下表現出比 P25 更好的降解高毒性 2,4- 二氯苯酚的光催化活性。具有多孔結構的TiO2作為載體同樣表現出獨特的結構優勢。為了有效地提高TiO2材料的利用效率，TiO2往往作為活性組分擔載于多孔材料載體上。活性炭材料作為多孔載體具有發達的孔道結構，擔載TiO2能大大加快紫外線照射下苯酚的降解速率。活性炭的大比表面積和孔結構能高效地吸附苯酚，吸附的苯酚能立即遷移到二氧化鈦表面進行催化降解。研究發現，不同類型的活性炭負載TiO2催化劑，對有機污染物(苯酚、4- 氯苯酚和2，4- 二氯苯氧乙酸)降解表現出載體效應，主要歸因于對反應物的吸附和傳質作用。除了活性炭，一些其它常見多孔載體，如泡沫鎳、黏土、多孔硅和分子篩等，同樣被報道通過擔載TiO2以后應用于有機污染物光催化降解。例如，采用不同黏土(蒙脫石、皂石、氟蒙脫石和氟云母)制備的TiO2柱撐黏土催化劑用于水中鄰苯二甲酸醋的光催化降解。發現 TiO2柱撐黏土的表面疏水性隨著黏土的變化而變化，鄰苯二甲酸醋的吸附和光催化降解活性與TiO2柱撐黏土表面疏水性有關。
BiVO4作為一種重要的光敏材料，廣泛地應用于光催化領域中。將其構筑成多孔結構后對有機物降解具有優異的光催化活性。采用溶劑熱制備的一系列多孔BiVO4在可見光下對苯酚進行降解，其中多孔橄欖狀 BiVO4具有最好的催化活性，4h照射后苯酚去除率達 96%。采用硬模板法制備的三維有序大孔BiVO4，具有有序的孔道結構、較大的比表面積和豐富的氧空位，對苯酚降解表現出優異的活性，可見光下3 h即可消除94%的苯酚。
向BiVO4催化劑表面擔載其它組分能進一步提高其光催化活性,比如，將AgBr 和貴金屬顆粒(Au、Pt和 Pd)擔載到三維有序大孔 BiVO4,表面，用于4-氯苯酚的催化降解，發現 Pd和AgBr組分的共同擔載能大大提高催化活性。研究者認為多孔結構、高的表面氧物種濃度、光生電子的有效轉移和分離以及各組分之間的協同作用是其具有良好活性的主要原因。將氧化鐵擔載到三維有序大孔BiVO4表面，形成異質結結構，也能進一步促進對可見光的吸收以及光生電子和空穴的分離，從而大大提高催化劑對 4- 硝基苯酚的催化降解效率。其中，Fe2O3擔載量為 0.97% 的催化劑表現出最佳的光催化活性，可見光照射30 min 內可降解9%的4- 硝基苯酚，并且還有良好的光催化穩定性。其它光敏劑如具有多孔結構的氧化鋅、氧化鐵和二氧化鈰等同樣對有機污染物降解表現出優異的催化性能。
與傳統光敏催化劑不同，新型化合物催化劑(金屬有機骨架材料、氮化碳等)的制備和應用引起了廣泛的關注。具有多孔結構的新型催化劑同樣對有機污染物表現出優良的光降解性能。相當多的金屬有機骨架材料(metal-organic frameworks，MOF)已被作為光敏劑用于分解有機污染物。例如，在紫外光下MOF-5 用于光催化氧化降解取代苯酚，發現對苯酚和 2,6- 二叔丁基苯酚表現出反向尺寸選擇性，對較大尺寸的底物 2.6- 二叔丁基苯酚表現出較高的降解速率，說明降解過程可能發生在 MOF-5 的外表面。2,6- 二叔丁基苯酚的富電子性可能是其更易被氧化的重要原因。這些現象與鈦硅酸鹽 ETS-10 的發現類似。此外，石墨相碳化氮( C3N4)具有窄的帶隙和化學穩定性，被認為是一種用于降解有機污染物的很有前景的光催化材料。以尿素為氣泡模板劑，在空氣中熱解雙氰胺，可以得到一系列多孔石墨碳氮化合物材料。通過調節尿素/雙氰胺質量比和焙燒溫度，可以使C3N4的比表面積從 5.4 m2/g 增大到 60 m2/g。這類多孔C3N4在可見光下對亞甲基藍(MB)和苯酚污染物顯示出良好的光催化降解效率。與體相C3N4比較，相同條件下多孔 C3N4的最佳光催化活性對 MB 和苯酚降解分別提高了 2.1 倍和2.8 倍。
多孔結構提高了光生電子-空穴對的分離和遷移效率，因而帶來了光催化性能的改善。將P摻雜到多孔 C3N4薄納米片可以拓寬催化劑可見光響應區域，多孔納米片結構具有大比表面積，可以提供更豐富的光催化反應活性位點，使其對 Cr4+ 光催化還原和 2,4- 二氯苯酚光催化氧化表現出優異的活性。另外，低的 pH 值和高的氧溶解度有利于促進催化劑對 Cr4+ 光催化還原和 24- 二氯苯酚光催化氧化性能。
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