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能源轉化--太陽能制化學品
發布時間：2023-02-15 瀏覽量：1539
隨著不可再生的化石燃料的極速消耗以及氣候變化的日趨激烈，尋求綠色清潔能源以減少溫室氣體的排放已經成為當下能源研究的熱點。氫氣是極有希望替代傳統化石能源的一種清潔能源。然而，目前氫氣的生產方法仍依賴于石油化工和煤化工，生產過程需要消耗化石能源并排放大量溫室氣體。因而尋求綠色高效、價格低廉的氫氣生產方法成為氫能源廣泛應用的先決條件。近年來，利用太陽光直接分解水成為一種可能的獲取氫氣的途徑而廣受研究。迄今為止，各種各樣的光催化劑被開發出來并用于產氫過程，如 TiO2、CdS、ZnS、BiWO3、g-CN等。采用多級孔 Beta 分子篩為載體，Zhou 等通過兩步孔修飾在介孔孔道中負載了高分散的 Pt/CdS 納米粒子。
在模擬太陽光照射下，這種新型催化劑能夠高效穩定地析氫，速率為 3.09 mmol/(h·g)。高分散 CdS 物種和分子篩多級結構之間的協同效應促進了光生電子和空穴的分離和轉移，從而提高了催化劑的光- 電化學性質和析氫速率。此外，這種新穎的多級孔結構能夠有效避免 Pt/CdS 納米粒子的光腐蝕，從而在光催化體系中表現出高穩定性。通過將 ZnxCd1-xS納米顆粒與模板法礦化、離子交換/晶種生長法制備的多級細菌纖維素(BC)組裝，Wang 等設計了一種多級孔ZnxCd1-xS/BC生物納米復合物泡沫。在可見光照射、優異的表觀量子效率(12%；420nm)條件下，最佳的ZnxCd1-xS/BC催化劑析氫速率高達 1450 mmol/(h·g)得益于樣品的高比表面積、窄帶隙、多級結構以及 ZnxCd1-xS本征性質的協同作用。Zhao 等報道了一種基于三維有序大孔結構(3DOM)的三元組分光子晶體TiO2-Au-CdS 催化劑，在光解水產氫方面具有優異的性能。在該體系中，TiO2提供3DOM 光子晶體結構，通過慢光子效應來增強光吸收。
CdS 作為光敏化劑在可見光照射下產生電子，并與 TiO2形成異質結增強光生電子空穴的分離。金納米顆粒在光解水產氫過程中具有兩種作用，分別是電子傳輸體和等離子光敏劑。Xing 等采用“硬模板 - 硫化自組裝”的方法，開發了一種“具有電荷空間分離效應”的雙助光催化劑:MnOx@CdS/CoP。MnOx和 CoP 納米顆粒分別負載在 CdS 介孔空心殼層的內壁與外壁。在模擬太陽光照射下，CdS 產生的光生電子與空穴分別被外表面的 CoP 和內表面的 MnOx捕獲，實現了電子和空穴在空間上的分離。與單助催化劑MnOx@CdS 和CdS/CoP 相比，合成的 MnOx@CdS/CoP 催化劑表現出更加優異且穩定的光解水產氫活性。Guo 等利用電化學腐蝕的方法設計出規則有序排列的TiO2短管陣列薄膜，并在TiO2短管內表面均勻生長出多層硫化鉬 (MoS2)納米片，將其應用于太陽光分解水制氫中。通過光催化反應測試發現，這種規則有序的多孔 MoS2@TiO2光催化劑，表現出優異的太陽光分解水制氫活性以及循環穩定性。多孔 TiO2短管陣列在新型的光催化劑中，不僅起到吸收紫外線的作用，同時也可實現對 MOS2催化劑的擔載，從而提高太陽光的利用效率和光催化過程的穩定性。
在光催化劑作用下，利用太陽能將 CO2轉化成可再生的甲烷和甲醇等碳氫燃料，是一種減少大氣中 CO2的有效方法。同時，利用光催化技術，可以抑制溫室效應并減少化石燃料的消耗。目前，已有很多研究報道了用于光催化還原 CO2的半導體光催化劑。Lou 等通過在模板 Fe203立方體上包覆氮雜碳材料(NC)合成NC 納米盒子。隨后，他們在 NC 納米盒子上組裝一層超薄 NiCo204二維納米片,構筑了NC@NiCo204多級雙層納米盒子。該NC@NiCo204 復合催化劑表現出良好的可見光還原 CO2的活性和穩定性，產物 CO的產率為 26.2 μmol/h [ 2.62 x 104μmol/(h·g)]。該體系中，半導體二維納米材料可促進光生載流子的分離，提供較高的比表面積，并暴露豐富的催化活性位點，碳材料具有良好的導電性和優異的光穩定性。此外，空心納米結構光催化劑不僅能夠有效降低光生電子 - 空穴的體相復合，促進 CO2分子吸附，加速多相催化反應進行，還能夠實現光在空心結構內的多次散射與反射，進而更加有效地利用太陽光催化還原 CO2。Di等利用微波輔助溶劑熱法，并結合熱處理，成功制備了穩定的、多級孔結構的 TiO2亞穩相(圖13-6)。這種 TiO2顆粒由厚度約 30 nm 的超薄納米片構成，最終形成三維的多孔結構。該結構具有高比表面積，為 CO2吸收及轉化提供大量的活性位點。多級孔結構的 TiO2在 CO2還原成甲烷和甲醇的過程中展現出優異的光催化活性。與銳鈦礦型TiO2和商用 P25 相比，TiO2亞穩相展現出更為優異的光催化還原 CO2的效率。
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