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在國家自然科學基金“人工光合成”基礎科學中心項目(批準號:22088102)等資助下,中國科學院大連化學物理研究所李燦院士團隊成功實現了高效光電催化全分解水過程,分解水制氫效率達到4.3%,是目前文獻最好結果。研究成果以“多媒介調控的無偏壓光電催化全解水制氫效率超過4%,于2021年8月11日在線發表于《美國化學會志》上。
光電催化全分解水制氫是將太陽光和水轉化為化學燃料的有效方法,通過在空間和功能上解耦兩個光電極(光陽極和光陰極)的光吸收和催化功能,從而更高效地利用太陽光,同時避免了外加偏壓和犧牲試劑的使用。從原理上來說,這種結構類似于自然光合作用體系(光系統II和光系統I)提供水氧化和生產太陽能燃料的Z機制構型。如果能利用太陽能實現高效的光電催化全分解水制氫,改變能源和化工產業對化石資源的過度依賴,有助于解決氣候危機、能源安全等問題,實現經濟和地球生態可持續發展。
研究團隊前期通過模擬光系統II中關鍵組分的重要功能,構筑了高效的光電催化水氧化體系此工作基于自然光合作用的原理,成功實現了由自然光合作用Z機制啟發的高效光電催化全分解水過程。通過將無機氧化物基光陽極,有機聚合物基光陰極與多個電荷傳輸媒介相耦合,組裝了一個高效的無偏壓全分解水光電化學池。該體系具有如下特性:
(1)有機聚合物的離散能級特性使得有機光陰極和無機光陽極的光譜吸收具有較好的互補性,極大地提高了太陽能的利用率;
(2)在捕光材料和電子受體/供體之間構建了一個包含多個電荷傳輸媒介的仿生電荷轉移鏈。在電化學電位梯度的驅動下,光生電子通過這些電荷傳輸媒介有效轉移,提高了電荷傳輸速率并降低了電荷復合速率,從而實現高效的電荷分離和傳輸,太陽能-氫氣轉換效率達到4.3%。
該研究通過使用具有匹配能級的多媒介調控的仿生策略,為高效人工光合體系的合理設計和組裝提供了新穎的思路和有效的方法。
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